第一作者：赵楠楠 (Nannan Zhao)

通讯作者：张翼峰(Yifeng Zhang)

通讯单位：丹麦技术大学 (Technical University of Denmark)

图文摘要

成果简介

近期，丹麦技术大学张翼峰教授课题组在环境领域Top期刊(EST)上发表了题为“Exoelectrogenic anaerobic granularsludge for simultaneous electricity generation and wastewater treatment”的文章。此论文的作者还包括丹麦技术大学的Irini Angelidaki教授和学者Laura Treu，以及博士生赵楠楠（目前就职于浙江理工大学）。今年来，生物电化学技术(Microbialelectrochemical technology, MET)在包括污水处理、生物产氢、生物传感器等多领域受到了广泛的关注并取得了迅速的进展。在此篇论文中，作者着眼于解决目前限制MET技术发展的一个关键性问题-生物膜（产电菌形成的菌落）的有效构建，将具有球形结构的厌氧颗粒污泥(anaerobicgranular sludge, AGS) 应用于MET，提出了一个可以将产甲烷性的AGS转化为产电性AGS的有效策略。此论文是第一篇关于将完整颗粒结构的AGS应用于MET技术中的报道，它对后续基于AGS的生物电化学发展技术提供了重要的借鉴信息。

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生物电化学技术（MET）被普遍认为颇具潜力成为一种绿色、经济、环保的处理污水的技术。构建一个具有一定厚度且高电活性的产电菌群—生物膜（biofilm），被认为是MET技术发展的核心。在这篇研究中，作者使用完整的厌氧颗粒污泥（AGS），利用其自身丰富的微生物群落和特殊的球形多孔隙结构，将其成功应用于MET的阳极生物膜的构建中。鉴于AGS来源于升流式厌氧污泥床，主要用于产甲烷，因此，本论文提出了三种策略：改变系统外电阻，有机负荷和阳极电位。其中，只有当控制阳极电位时，AGS才能被有效从产甲烷状态转化为产电状态，人工废水中的有机质得到100%的去除，同时可输出10.32 A/m2的电流。此外，基于AGS构建的反应体系对于酸性废水（pH 5）的处理效果也并未受到影响（高电流输出和有机物去除。最后，论文对于AGS上的微生物群落进行了深入解析，经对比发现，AGS由产甲烷性到产电性的转化过程中，产电菌得到了富集，而原有的产甲烷菌的活性得到了有效抑制。这篇研究为导电型的AGS在MET技术经济、高效处理废水中的应用提供了一个新颖视角，将为如何构建活性生物膜促进MET技术的工业化应用提供指导和借鉴意义。

图文导读

1) 改变外电阻和有机负荷时的反应器性能

Figure 1 Current density (A), TCODremoval (B) and biogas production rate and methane yield (C) over time atdifferent external resistance and different acetate concentrations. Red lineand green line refer to the performance of R-10 Ω, 1500 mg/L inStrategy 1 and Strategy 2, respectively.

图1展示了当改变外电阻（strategy 1）和有机负荷时（strategy 2），反应器的电流输出、有机物去除以及生物气体组成。当外电阻从1000降到10Ω时，电流密度接近14倍增长（从0.41到5.84A/m2），COD去除率从67%提高到87%，而甲烷产量也随之增加。这表明增加的COD去除量是由生物产甲烷过程贡献的。因此第1策略并未达到我们最初的“产电抑制产甲烷”目标。在第2策略中，我们更改了初始醋酸盐浓度（1,1.5和3 g/L），我们发现，电流密度输出并未随之增加，且在高有机负荷时，甲烷产量显著增加。因此，策略2也并未达到研究目标。

2) 控制阳极电位时的反应器性能

Figure 2 Current density (A), acetateconcentrations (B) and average biogas production rate and methane yield (C)with time in different reactors. Control 1: MFC with only carbon brush (afterpotential control and moving granules out).

图2展示了当将阳极电位控制在20 mV (VS Ag/AgCl)时(strategy 3)，反应器的电流输出、有机物去除以及生物气体组成。电流密度得到显著提高10.32A/m2 (红线)，有机物在4天之内接近100%的去除率，且在此运行过程中，并未测到甲烷的产生。为了验证其有效期，在移去电位控制的措施之后（MFC after potential control），电流密度依然比控制电位之前的电流输出要高，且有机物去除率和甲烷产量均未发现有明显变化。

3) 酸性废水中的反应器性能

Figure 3 The maximum current density and COD removal ratecoefficient at varied pH conditions. AGS-MFC: MFC after potential control;Control 3: MFC inoculated with domestic wastewater.

图3展示了AGS-MFC的最大电流密度和有机物去除动力系数（第一动力学）随废水pH的变化。对照组为常规的用生活污水富集的MFC。结果显示，在所有pH条件下，AGS-MFC的电流输出和有机物去除均优于传统生物污水富集的MFC。

Figure 4SEM image of the surface structure of single GAS after anodic potentialcontrol:(A) an intact granule; (B) high-resolution of SEM image of granularsurface showing the massive microbial colonization; (C) showing the rod-shapemicrobes aligned on the side of deep channels. (D) Energy-dispersive X-ray(EDS) results of AGS before and after strategy 3. (E) Particle size distribution of raw AGS and cultivated AGS afterstrategy 3.

图4展示了单个颗粒的扫描电镜图片，图片显示了颗粒的3D结构、粗糙表明以及丰富的杆状细菌。这些特征都为AGS作为一个有效的生物催化剂提供了强有力的支持。粒径分布显示，控制电位后，颗粒粒径显著提高。

4) 微生物群落特征

Figure 5Microbial community compositions in raw AGS (G1), and enriched AGS after anodepotential control and close to carbon brush (G2), enriched AGS far from carbonbrush (G3), and biofilm on carbon brush (Biofilm). Relative abundance (%) andfolds change were reported in (left) and (right), respectively. Group 1: thetaxa increased in relative abundance after anode potential control. Group 2:the taxa decreased in relative abundance after anode potential control.

图5显示了颗粒中的菌群变化。控制电位之后的菌群特征显示，产电菌如Desulfurmonadalesspp. (22 and 65)，Arcobacterbutzleri spp. (16 and 8)等的相对丰度明显增加，说明产电菌群在此过程中得到富集。相反，产甲烷菌如Mesotoga infera和Methanosaeta concilii等的相对丰度显著降低，说明产甲烷菌得到了抑制。

小结

本文首次提出将产甲烷性的AGS转化为产电性的AGS，当控制阳极电位在20 mV时，AGS中的产电菌得到有效富集，相反，产甲烷菌得到有效抑制。此时的电流输出密度高达10.32 A/m2，有机质去除率高达100%，无任何甲烷气体产生。研究结果首次证明了产电性AGS作为MET技术中的生物催化剂的可行性，这将为后续基于AGS的MET技术发展提供指导和借鉴意义，同时将进一步促进MET工业化的发展道路。

作者简介

赵楠楠博士，丹麦技术大学博士（Yifeng Zhang课题组），硕士毕业于北京大学（导师：赵华章）。主要研究方向为生物电化学技术应用于污水处理、生物传感器、生物储电等。曾获得丹麦精英研究学者奖。作为第一作者或共同作者，已在Environ. Sci. Technol., Water Res., Biores. Tech等行业知名期刊上发表7篇。

张翼峰 (Yifeng Zhang)，博士毕业于丹麦技术大学（DTU）环境学院，现任该学院副教授(Tenured)，博士生导师。主要研究方向为微生物电化学技术原理及其与传统污水处理工艺的耦合与创新应用，专注于厌氧消化及深度发酵、生物能源合成。发表SCI论文近60余篇（第一作者或通讯作者48篇），总被引频次超1800余次，H-index为25。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b03395?ai=76320